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  • 中国科学技术大学新闻网

    时间:2018-07-03

      近来,我国科大合肥微标准物质科学国家试验室李震宇教授等在金属纳米粒子切开石墨烯的机理研讨中获得重要发展,初次提醒了金属纳米粒子在石墨烯切开中扮演"吃豆人(Pac Man)"的人物,石墨烯中碳 碳键的开裂依赖于多个金属原子的协同协作,因而在不同类型的石墨烯边际碳原子被蚀刻的难易程度明显不同。"吃豆人"机理很好地解说了之前试验上令人困惑的切开动力学问题。该研讨成果以"The Nanoparticle Size Effect in Graphene Cutting: A 'Pac Man' Mechanism"为题于5月24日宣布在世界威望化学杂志Angew. Chem. Int. Ed.上,榜首作者为博士生邱宗仰。

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      在二维资料的许多运用中,需求先将它们切开成特定的形状。尽管石墨烯能够在强氧化或许高能等离子体环境中进行切开,可是为了确保石墨烯样品的质量,人们期望切开能在愈加温文的条件下进行。其间一种可能的途径是运用金属纳米粒子作为催化剂,在氢气中进行切开。为了使切开进程愈加可控,需求对其间的微观机理有深化的了解。之前在对强氧化环境下石墨烯切开的研讨中被广泛承受的"拉链"机理,依赖于单个氧原子作为斥候来堵截石墨烯中的碳 碳键。明显这种依据单原子的"拉链"机理无法解说纳米粒子切开试验中观测到的许多依赖于纳米粒子标准的效应。因而,金属纳米粒子催化的石墨烯切开应当存在新的机理。为此, 等离子切割机 李震宇教授及其协作者选用多标准模仿的办法,先在高温下运用反响力场进行分子动力学模仿得到定性的物理图画,再在试验温度下进行核算采样(metadynamics)断定反响途径,然后经过高精度榜首性原理核算进行验证,最终从动力学蒙特卡罗模仿中得到切开动力学。

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      研讨标明,金属纳米粒子与石墨烯触摸时,石墨烯边际的碳 碳键被邻近的金属原子弱化直至堵截,构成的悬挂碳原子处于多个金属原子围住中,在悬挂键开裂后被吞入金属纳米粒子内部。这一进程相似吃豆人游戏中的吃豆进程,因而相关的机理被称为"吃豆人"机理。被蚀刻的碳原子最终分散到金属纳米粒子外表,在那里与氢反响构成碳氢化合物分子后进入气相。在"吃豆人"机理中,细密的锯齿型石墨烯边际的碳 碳键最难被打断。可是,一旦一条完好的锯齿型边际碳链中有一个碳 碳键被翻开,其所在位置便构成一个敞开的局域环境,进而使得周边的碳原子很简单被蚀刻掉。这样,像多米诺骨牌相同,榜首个碳 碳键的开裂将触发整条锯齿型边际碳链的蚀刻, 激光切割机 然后使得石墨烯和金属纳米粒子触摸的界面向前推动。

      假如考虑单位时刻内被蚀刻掉的碳原子的总数目,需求考虑两个要素:一个是蚀刻沟道的宽度,正比于金属纳米粒子半径;别的一个要素是沟道的长度,由纳米粒子移动的快慢决议。依据触发机制,蚀刻进程的大部分时刻都花费在等候锯齿型边际榜首个碳 碳键被翻开。金属纳米粒子越大,石墨烯 金属界面就越长,能够被触发的碳 碳键数目越多,然后等候时刻也就越短,纳米粒子移动速度越快。最终,总的切开速率正比于纳米粒子半径的平方。这一成果解说了试验上切开速率正比于纳米粒子外表积的观测成果,一起指出切开进程中最要害的过程并非发生在纳米粒子外表而是在金属 石墨烯的界面。

      李震宇教授研讨组近年来一向重视石墨烯切开机理,除了金属纳米粒子切开以外,对之前强氧化环境下依据"拉链"机理的石墨烯切开也进行了深化的研讨,相关研讨成果宣布在J. Am. Chem. Soc.、J. Chem. Phys.等杂志上。对这些切开机理的理解为二维资料处理加工进程中的准确调控供给了理论指导。

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      上述研讨得到了国家自然科学基金委、科技部、我国科学院和教育部等的赞助。 全金属狂潮第四季

      (合肥微标准物质科学国家试验室、科研部、量子信息与量子科技前沿立异中心)

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